1994年達蒙與阿弗萊克将一部他在大學時沒有完成的獨幕劇作業改寫成了《心靈捕手》的劇本。作為剛入行不久的演員，當時還沒有名氣，于是達蒙堅持賣出劇本，還要親自出演主要角色。在經過一番周折，劇本最終被米拉麥克斯影業以100萬美元買下。這部電影講述了一個關于天才與救贖的故事，達蒙在片中飾演麻省理工學院的清潔工，威爾亨廷頓，一個擁有驚人數學天賦卻因童年創傷而封閉自我的叛逆青年，特别是與羅賓威廉姆斯的多場對手戲中，達蒙通過微妙的表情變化和肢體語言，展現了角色心理防線的逐步瓦解，“你不了解真正的失去，因為隻有愛别人勝于自己才能體會，我懷疑你不敢那樣愛人……”這是威廉姆斯飾演的心理醫生Sean和達蒙飾演的威爾在公園裡的對話。初出校園的達蒙帶着這份青澀，卻成功捕捉到了角色表面的桀骜不馴與内心的脆弱不安之間的張力，威爾愛上哈佛女生，因為愛而害怕自己不夠完美，他甯可說“我不愛你”，也不要承認自己不完美（他是孤兒，還多次進出警局）。好在最後的結局是好的，威爾的車駛上了幸福之路，他去找他心愛的姑娘了。