1994年达蒙与阿弗莱克将一部他在大学时没有完成的独幕剧作业改写成了《心灵捕手》的剧本。作为刚入行不久的演员，当时还没有名气，于是达蒙坚持卖出剧本，还要亲自出演主要角色。在经过一番周折，剧本最终被米拉麦克斯影业以100万美元买下。这部电影讲述了一个关于天才与救赎的故事，达蒙在片中饰演麻省理工学院的清洁工，威尔亨廷顿，一个拥有惊人数学天赋却因童年创伤而封闭自我的叛逆青年，特别是与罗宾威廉姆斯的多场对手戏中，达蒙通过微妙的表情变化和肢体语言，展现了角色心理防线的逐步瓦解，“你不了解真正的失去，因为只有爱别人胜于自己才能体会，我怀疑你不敢那样爱人……”这是威廉姆斯饰演的心理医生Sean和达蒙饰演的威尔在公园里的对话。初出校园的达蒙带着这份青涩，却成功捕捉到了角色表面的桀骜不驯与内心的脆弱不安之间的张力，威尔爱上哈佛女生，因为爱而害怕自己不够完美，他宁可说“我不爱你”，也不要承认自己不完美（他是孤儿，还多次进出警局）。好在最后的结局是好的，威尔的车驶上了幸福之路，他去找他心爱的姑娘了。